Der  Bestand  der Historischen Sammlungen umfasst heute ca. 400 000 Bände, ca. 12 000 Autographen  , 39 Inkunabeln (Wiegendrucke), zahlreiche Künstlerbücher und Graphiken. Bis in die jüngste Zeit hinein wurden und werden Sammlungen, die in Berlin entstanden und mit der Stadt eine enge inhaltliche Beziehung haben, von der Zentral- und Landesbibliothek Berlin nach den Bestimmungen ihres Stiftungsgesetzes übernommen und bewahrt.

Das Berlinische Gymnasium zum Grauen Kloster ist das älteste humanistische Gymnasium Berlins (Gründung 1574). Bis zum 2. Weltkrieg wuchs der Bibliotheksbestand auf ca. 45.000 Bände. Die Bibliothek umfasst nach Kriegsverlusten ca. 14.000 Bände des 15. - 20. Jahrhunderts. Neben der Litteratura Gymnasii, den Schriften der Lehrer am "Grauen Kloster", bilden die Schenkungen des Schülers Sigismund Streit (1687-1775) und bekannter Persönlichkeiten (wie z.B. Friedrich Nicolai) den wertvollsten Bestand. Der Buchbestand wurde nach der Wende durch die  Streitsche Stiftung neu katalogisiert.

Digitalisierungsprojekte:

-  Alexander Duncker : "Die ländlichen Wohnsitze, Schlösser und Residenzen ..." 

-  George Friedlaender